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【摘要】

n型、p型鉛硫屬化合物（PbQ，Q = Te，Se，S）已被證明具有較好的熱電性能。近的一些研究，改變帶隙、引入諧振態等，使得P型鉛硫屬化合物的熱電性能有了顯著提高。本文研究了（PbTe）0.75（PbS）0.15（PbSe）0.1的n型四元復合材料合成，并探討了納米結構對晶格熱導率，載流子遷移率等的影響，并與類似的三元系統（PbTe）1-x（PbSe）x、（PbSe）1-x（PbS）x和（PbS）1-x（PbTe）x做了比較。缺陷和界面處的聲子散射導致晶格熱導率的降低，通過降低載流子遷移率來補償。ZT值在800K時為~1.1，與PbTe、PbSe和（PbTe）1-x（PbSe）x的單相合金的熱電性能相似。

【成果介紹】

通過混合定量的高純度PbS，PbSe，Pb和Te（99.999％），加入0.05,0.085,0.16,0.39mol％的PbCl2摻雜劑，合成終的多晶（PbTe）0.75（PbS）0.15（PbSe）0.1樣品。后經過燒結、淬火、研磨等工藝，終得到納米結構的n型（PbTe）0.75（PbS）0.15（PbSe）0.1化合物。

使用德國Linseis的LSR-3測試塞貝克系數，Linseis LFA1000測試熱擴散系數，通過ZT = S2Tσ/(κE+κL)計算得到熱電優值。

【圖文導讀】

圖1：n型（PbTe）0.75（PbS）0.15（PbSe）0.1X-ray衍射圖案、富含PbS沉淀物的TEM明場圖、能譜分析等。

圖2：不同Cl含量的（PbTe）0.75（PbS）0.15（PbSe）0.1化合物的電阻、塞貝克系數、霍爾濃度等與溫度的關系。

圖3：n型（PbTe）0.75（PbS）0.15（PbSe）0.1與與其他相關化合物晶格熱導率隨溫度變化關系

圖4：不同Cl含量的n型（PbTe）0.75（PbS）0.15（PbSe）0.1熱電優值與溫度的關系

【結論】

納米結構的四元n型（PbTe）0.75（PbS）0.15（PbSe）0.1化合物在800 K時的ZT值為1.1±0.2。與n型二元PbTe，PbSe和三元PbTe-PbSe相比，在載流子濃度相似時熱電優值相似，但高于PbS和PbS-PbTe化合物。與基體單相合金相比，晶格熱導率更低。這是由于分布式硫化物第二相的缺陷和界面導致的聲子反射，電子散射的低載流子遷移率補償。納米結構的n型富含PbTe的鉛硫屬元素化物含有100nm左右的沉淀物，而且基體的非相干界面不能提供優于單相化合物的熱電效率。需要進一步研究以充分實現各種沉淀物形態對該四元系復合物的電子傳輸性質的影響。