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【引言】

傳統熱電（TE）材料的極限熱電轉換效率僅為4％左右。效率取決于TE品質因數ZT = S2T /ρκ，此處S為塞貝克系數，ρ為電氣 電阻率，κ是導熱系數，T是TE器件的平均溫度。 尋找ZT> 1的材料對于提高TE效率和拓寬其應用領域非常重要。在塊狀材料中，S，ρ和κ是相互關聯的，并且取決于材料的電子結構和微觀結構，而塊狀材料的納米碎裂允許通過量子尺寸效應和聲子的晶界散射來改變它們的傳輸性質（ 聲子阻擋/電子傳輸效應）。

【成果介紹】

V. D. Blank等人合成并研究了Bi0.5Sb1.5Te3與C60富勒烯分子的熱電納米復合材料。 富勒烯分子提供聲子阻擋，降低晶格熱導率。使用Linseis LSR-3系統測量在300-570K的溫度范圍內的樣品的塞貝克系數和電導率。電導率的降低遠小于低富勒烯含量下的導熱率降低。 因此，在305 K時，熱電品質因數增加到25％。在Boltzmann方程方法的框架中，理論上分析了合成材料的熱電性質。 該計算預測了在寬溫度范圍內熱電品質因數的大值的載流子濃度和C60含量。

【圖文導讀】

圖1：P型納米復合材料中Bi-Sb-Te的平均晶粒尺寸d與粉末和燒結試樣的體積濃度C60有關。

圖2：p型Bi-SB-TE-C60納米復合材料的高分辨TEM圖像：（a）附聚物和（b）單獨的納米晶體。Bi0.Sb1.5 Te3納米晶由1～2 nm C60層覆蓋。在TEM圖像中，這些層看起來像非晶碳，因為C60分子在納米復合材料中沒有形成任何周期性結構。

圖3：（在線顏色）熱導率k；（b）電阻率ρ；（c）塞貝克系數S的溫度依賴性；

（d）具有不同C60含量的Bi0.Sb1.5 Te3/C60納米復合材料的無量綱熱電性能ZT。

圖4：用于計算的Bi0.Sb1.5 TE3COM的示意性帶結構。存在下導帶（LCB）和上導帶（UCB）、上價帶（UVB）和下價帶（LVB）。該模型假設每個頻帶的六個。

圖5：（在線顏色）Bi0.5Sb1.5Te3/C60納米復合材料的實驗(點)和模擬(實線)塞貝克系數S、(b)電阻率和(c)霍爾系數的溫度依賴性。

圖6：（在線顏色）在311K下Bi0.5Sb1.5Te3/C60納米復合材料中功率因數S2和晶格導熱系數κL與富勒烯含量的關系。

圖7：（在線顏色）計算了在Bi0.Sb1.5 Te3/C60復合材料中Zt對受主濃度的依賴關系。ZT的實驗值由符號表示。

圖8：（在線顏色）當受主濃度為大時，Bi0.5Sb1.5Te3/C60納米復合材料的熱電性能曲線(ZT)大值是富勒烯含量的函數。

【結論】

V. D. Blank等人合成并研究了由Bi0.5Sb1.5Te3化合物和C60分子組成的新型熱電材料。樣品（i）中C60的存在降低了Bi0.5Sb1.5Te3納米晶體在燒結和隨后退火過程中的再結晶效應。 （ii）添加1.3體積時，晶格熱導率降低約3倍。有利于提高TE品質因數的C60％。 （iii）納米復合材料的電阻率相對于起始的不含富勒烯的材料增加。這主要是由于富勒烯分子的電荷載體散射引起的。 （iv）在Boltzmann方程組解框架中對兩個價帶和兩個導帶的六谷能譜的實驗數據進行分析，得到熱電性能值增加25%-35%，可以通過以下方法實現，將C60分子添加到初始Bi0.Sb1.5 Te3材料中。塞貝克系數的值與電阻率非常相關。熱電品質因數的改善主要是由于晶格熱導率的降低。由于富勒烯分子的電荷載流子散射，電阻率的增加限制了ZT的進一步增加。