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EQCM揭示鋅電釩氧化物正極失效機制及質(zhì)子儲能機制

來源:瑞典百歐林科技有限公司   2025年05月24日 14:00  

用戶成果|上海交通大學楊曉偉/同濟大學趙曉莉/江西科技師范大學劉聰聰ACS Energy Letters: EQCM揭示鋅離子電池釩氧化物正極失效機制及質(zhì)子儲能機制

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背景知

水系鋅離子電池(ZIBs)因高安全性、低成本等優(yōu)勢成為儲能領(lǐng)域的研究熱點,但釩基正極材料存在嚴重的容量衰減問題。傳統(tǒng)觀點認為Zn2?嵌入引發(fā)的結(jié)構(gòu)坍塌或副反應(yīng)是主因,然而近年研究發(fā)現(xiàn),H?可能主導電荷存儲過程,但其與容量衰減的關(guān)聯(lián)機制尚不明確。近日上海交通大學楊曉偉/同濟大學趙曉莉/江西科技師范大學劉聰聰團隊Probing Capacity Decay in Vanadium Oxide Cathodes of Aqueous Zinc-Ion Batteries Using Operando EQCM-D”為題在《ACS Energy Letters》上發(fā)表相關(guān)研究進展。

研究方法

研究團隊通過QSense耗散型電化學石英晶體微天平(EQCM-D)實時追蹤釩氧化物(V?O?)電極在充放電過程中的質(zhì)量變化與離子擴散行為,結(jié)合納米改性策略(V?O?@PEDOTVOP)抑制材料溶解。
EQCM-D核心作用:

1. 實時質(zhì)量監(jiān)測:精準量化H?嵌入/脫出引起的電極質(zhì)量波動,揭示V?O?溶解與OH?積累的直接關(guān)聯(lián)(圖1d-e)。

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2. 電荷載體鑒別:通過理論質(zhì)量變化與實際數(shù)據(jù)的對比,證實H?是主導電荷載體(圖2c-d),Zn2?僅參與副反應(yīng)生成Zn?(OH)?V?O?等產(chǎn)物。

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3. pH動態(tài)解析:調(diào)控電解液pH4.3→1.0),發(fā)現(xiàn)低pH加劇材料溶解,驗證H?嵌入誘導的局部堿性環(huán)境是容量衰減根源。

實驗結(jié)果與分析

1. 容量衰減機制

商用V?O?2 M ZnSO?中循環(huán)后容量損失達71.7%EQCM-D顯示其質(zhì)量持續(xù)下降(圖1d),歸因于H?嵌入后OH?積累引發(fā)的V?O?溶解(反應(yīng)式:V?O? + 4OH? → 2VO?(OH)?? + H?O)。

2. 納米片改性效果

VOP電極通過PEDOT插層抑制OH?聚集,循環(huán)2000次后容量保持率高達98.2%(圖1l),質(zhì)量變化可逆性顯著提升(圖2a-b)。


 

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3. 充電機制的理論計算

理論計算顯示H?嵌入能(0.13 eV)遠低于Zn2?0.48 eV),且EQCM-D數(shù)據(jù)證實H?貢獻超90%電荷存儲(圖2c)。

結(jié)論與展望

本研究通過EQCM-D技術(shù)首  -  次明確H?主導的嵌入機制是釩基正極容量衰減的核心因素,并提出納米片改性策略有效抑制溶解問題。該成果為高性能水系鋅離子電池設(shè)計提供了新思路,未來可拓展至其他質(zhì)子敏感型電極材料的優(yōu)化開發(fā)。

基金支持

國家自然科學基金(2222580122178217W2441009)。

原文

htt ps: //doi.org/10.1021/acsenergylett.5c00901


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