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新型鈣鈦礦材料缺陷檢測技術突破:正電子湮沒譜學揭示微觀奧秘

來源:安徽核芯電子科技有限公司   2025年05月09日 09:17  

新型鈣鈦礦材料缺陷檢測技術突破:正電子湮沒譜學揭示微觀奧秘


甲基銨鉛溴(CH3NH3PbBr3)作為一種明星鈣鈦礦材料,在太陽能電池、發光二極管和γ射線探測器中展現出巨大潛力。其優異的光電性能源于可調的帶隙和高效的電荷傳輸特性,但材料內部的微觀缺陷——如原子空位或雜質——會顯著降低器件效率。這些缺陷如同“隱形陷阱”,阻礙電荷流動并引發能量損失。盡管缺陷控制至關重要,其化學本質和濃度的精確檢測始終是科研難點。




矛盾結果背后的科學謎題


過去研究中,正電子湮沒壽命譜學(PALS)被用于探測材料缺陷。正電子作為電子的反物質,在材料中“游蕩”時會被缺陷捕獲并湮滅,湮滅時間的長短直接反映缺陷的尺寸和電子密度。然而,不同團隊對同一材料的測量結果差異巨大:有研究稱晶體幾乎無缺陷,也有報告指出鉛空位濃度高達101? cm?3。這些矛盾源于樣品制備方法不同,以及傳統實驗對表面缺陷干擾的敏感性。




從生長到測量的雙重突破


新型鈣鈦礦材料缺陷檢測技術突破:正電子湮沒譜學揭示微觀奧秘


本研究通過反溶劑氣相輔助法制備出毫米級立方單晶,大幅減少表面缺陷干擾。團隊首ci在真空和變溫條件下(295350 K)進行PALS實驗,結合雙組分密度泛函理論(DFT計算,揭示了鉛空位的微觀動態。(插入圖片:正電子在鉛空位處的密度分布模擬) 實驗發現兩個壽命分量:短壽命分量(217±8 ps)對應受缺陷影響的“縮減體態”,長壽命分量(382±8 ps)直接指向鉛空位缺陷。溫度升高導致湮滅時間延長,印證了缺陷帶負電的特性。計算進一步表明,鉛空位的湮滅壽命隨局部化學環境變化(353388 ps),而最穩ding的空位構型與實驗結果高度吻合。




為何鉛空位成為“關鍵先生”?


新型鈣鈦礦材料缺陷檢測技術突破:正電子湮沒譜學揭示微觀奧秘


通過第yi性原理計算,團隊模擬了多種缺陷(如溴空位、甲基銨空位)的湮滅響應,發現鉛空位的形成能最di(0.54 eV),室溫平衡濃度達5.1×1012 cm?3,與實驗測量的缺陷密度(1.2×101? cm?3)趨勢一致。鉛空位周圍的溴八面體結構形成“電子低密度區”,導致正電子局域化并延長湮滅時間。這一發現解釋了不同生長方法(如反溶劑法與逆溫結晶法)對缺陷類型的影響:劇烈結晶過程可能誘發更多小尺寸空位。




從實驗室到產業化的橋梁


該研究為鈣鈦礦材料的缺陷工程提供了直接指導。例如,可通過調節前驅體比例或優化結晶條件抑制鉛空位生成。此外,正電子湮沒技術的高靈敏度使其成為材料質量監控的有力工具,尤其在薄膜器件和輻射探測器開發中潛力顯著。

這項突破不僅解決了長期爭議的缺陷識別難題,更為下一代高性能光電器件的設計與優化提供了微觀尺度上的“導航圖”。




實現精準缺陷檢測的國產利器


安徽核芯電子科技有限公司的DPLS-4000數字化正電子湮沒壽命譜儀,時間分辨率190 ps,可精準識別材料中空位型缺陷(如本研究中的鉛空位)。其一體化設計支持快速測量,搭配自動校準功能,適用于單晶、薄膜及納米材料分析。可根據用戶需求定制變溫、真空、光照等原位測量環境。





SCHMIDT J A, TINTE S, DALOSTO S, , 2025. Positron Annihilation Lifetime Spectroscopy of Single Crystalline CH3NH3PbBr3?: Experiments and Ab Initio Calculations[J/OL]. The Journal of Physical Chemistry C, 129(15): 7207-7216.




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