近日，西北大學苗慧課題組在原位生長構筑Sb2S3@CdSexS1-x準一維S型異質(zhì)結光陽極及其光電化學特性研究方面取得進展，研究成果以“Fabricating S-scheme Sb2S3@CdSexS1-x quasi-one-dimensional heterojunction photoanodes by in-situ growth strategy towards photoelectrochemical water splitting”為題發(fā)表在國際期刊Journal of Materials Science & Technology。西北大學物理學院為該論文第一單位，劉康德博士研究生為第一作者，苗慧教授為通訊作者。今天小卓為大家分享該研究成果，希望對您在納米異質(zhì)結器件光電性質(zhì)研究方面帶來一些靈感和啟發(fā)。

應用方向：納米異質(zhì)結、光電器件、納米材料

正文

如今，能源和環(huán)境問題在社會中變得日益突出，發(fā)展清潔和環(huán)保的能源符合生態(tài)文明和能源建設的要求，這在過去幾十年中吸引了眾多研究者的關注。硫化銻作為良好的光吸收材料（可見光波段：>105 cm-1），近年來在光電催化領域逐步受到研究人員的廣泛關注。然而，大量的深能級缺陷為光生載流子提供了豐富的復合位點，嚴重限制了光電化學性能的提升。

Sb2S3由一維帶狀[Sb4S6]n單元組成，其在[010]和[100]方向通過范德瓦爾斯力結合，在[001]方向由強的Sb-S共價鍵連結，使得Sb2S3具有特殊的準一維結構各向異性，導致光生載流子沿不同方向的遷移率具有很大差別，[hk1]取向較[hk0]取向具有更高的載流子遷移率。因此制備具有[hk1]取向的一維Sb2S3納米結構具有重要意義。

該論文首先采用兩步氣相輸運沉積和快速冷卻技術制備得到高質(zhì)量的Sb2S3納米棒。隨后采用化學浴沉積和原位硒化策略，在Sb2S3納米棒光電極表面成功構建準一維S型Sb2S3@CdSexS1-x異質(zhì)結。研究表明采用兩步氣相輸運沉積制備的薄膜光電極較一步快速冷卻制備的薄膜光電*具有更大的電化學活性面積和更加顯著的[hk1]優(yōu)勢取向生長。

圖1 Sb2S3@CdSexS1-x復合光陽極的制備流程示意圖

圖2（a）Sb2S3 base和（b）Sb2S3 NRs的SEM圖；（c）雙電層電容測試圖和（d）晶格紋理系數(shù)圖

圖3 Sb2S3與Sb2S3@CdSexS1-x光電極的（a）連續(xù)開關光下的LSV測試曲線、（b）連續(xù)開關光下的IT測試曲線、（c）Nyquist圖、（d）Bode圖、（e）IPCE和APCE測試曲線及（f）ABPE測試曲線

圖4 Sb2S3@CdSexS1-x光電極的S型載流子轉(zhuǎn)移和利用結構示意圖

Sb2S3@CdSexS1-x光電陽極的光電化學性能進行了測試，結果如圖3所示。如圖3(a)所示，在線性掃描伏安法（LSV）測試后發(fā)現(xiàn)，Sb2S3的光電流響應較低，為0.61 mA cm-2，且其暗電流隨著施加偏壓的增加而增加。通過化學浴方法在Sb2S3表面復合一層CdS后，形成的異質(zhì)結結構有效地減緩了暗電流的產(chǎn)生。通過原位硒化構建的S型Sb2S3@CdSexS1-x展現(xiàn)出優(yōu)異的光電流響應（在1.23 VRHE時為1.61 mA cm-2）。暗電流得到了有效降低，Sb2S3@CdSexS1-x的光電響應性能得到了提升。600秒的光學穩(wěn)定性測試（圖3(b)）表明，Sb2S3@CdSexS1-x光電*具有優(yōu)異的穩(wěn)定性和光電響應性能。在600秒內(nèi)，光生電流保持了初始電流的90.5%。Sb2S3@CdSexS1-x優(yōu)異的光電化學特性主要是基于形成的準一維S型異質(zhì)結促進光生載流子分離，有效抑制了Sb2S3深能級缺陷導致其光生載流子嚴重復合的弊端。

研究結果表明：本工作采用兩步氣相輸運沉積結合化學浴沉積和原位硒化策略，在Sb2S3納米棒光電極表面成功構建準一維S型Sb2S3@CdSexS1-x異質(zhì)結，有效抑制了Sb2S3深能級缺陷導致其光生載流子嚴重復合的弊端，實現(xiàn)光生載流子高效分離。此外原位硒化有助于光電化學性能與穩(wěn)定性的提升。研究結果為開發(fā)和設計高效穩(wěn)定的Sb2S3基光電器件提供了有效的策略。

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作者簡介

苗慧 西北大學物理學院副教授、碩士生導師。近年來主要從事金屬硫化物、硒化物、硒硫化物等納米材料用于光電化學領域的研究。先后主持和參與國家自然科學基金，省自然科學基金，國家重點實驗室開放基金項目等10余項。在J. Mater. Sci. Technol., Chem. Eng. J., J. Colloid Interface Sci., ACS Appl. Mater. Interfaces, Sep. Purif. Technol., Langmuir等期刊發(fā)表SCI論文50余篇，授權國家發(fā)明*利10余件。

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