對(duì)稱性是影響物理系統(tǒng)各項(xiàng)性質(zhì)的個(gè)基礎(chǔ)因子。由于維度的降低，原子層厚度的范德華材料是研究對(duì)稱性調(diào)控量子現(xiàn)象的天然平臺(tái)。二維層狀磁體材料中，磁序是對(duì)稱性調(diào)控的個(gè)額外自由度。有鑒于此，近期，美國(guó)華盛頓大學(xué)的許曉棟教授課題組在《自然-物理》雜志上發(fā)表了低溫強(qiáng)磁場(chǎng)拉曼光譜研究單層與雙層CrI₃晶體材料磁振子的工作，驗(yàn)證了對(duì)稱性在二維材料體系中對(duì)磁振子的實(shí)際影響。

    單層CrI₃材料中存在兩種自旋波（見圖1），種是面內(nèi)聲學(xué)模式，另種是面外的光學(xué)模式。之前文章中理論預(yù)計(jì)該自旋波隙大約是0.3-0.4 meV（2.4-3.2 cm^-1）, 原則上可被拉曼光譜探測(cè)到。

圖1. (a-b)單層CrI₃材料的兩種自旋波，a)面內(nèi)聲學(xué)模式，(b)面外光學(xué)模式；(c) 單層CrI₃的反射磁圓二色性成像圖（內(nèi)置圖左，單層CrI₃的光學(xué)照片）； (d-f)單層CrI₃的低溫強(qiáng)磁場(chǎng)拉曼光譜數(shù)據(jù)，磁場(chǎng)分別為0T, -4T, 4T。

    圖1d數(shù)據(jù)顯示在無磁場(chǎng)時(shí)候，由于瑞光的存在，拉曼光譜無法測(cè)到信號(hào)，而當(dāng)施加強(qiáng)磁場(chǎng)時(shí)，低波數(shù)拉曼可以明顯觀測(cè)到拉曼信號(hào)（見圖1e,1f）。并且通過分析，證實(shí)了測(cè)量得到的斯托克斯與反斯托克斯低波數(shù)拉曼信號(hào)*符合光學(xué)選擇定則。

    通過分析拉曼峰隨磁場(chǎng)變化的數(shù)據(jù)（圖2a-b），研究者發(fā)現(xiàn)拉曼峰位與磁場(chǎng)強(qiáng)度成線性關(guān)系，分析表明拉曼信號(hào)反應(yīng)的是二維材料CrI₃的磁振子信息。計(jì)算得到單層CrI₃在無磁場(chǎng)時(shí)的自旋波隙是2.4cm^-1 (0.3meV)，與理論預(yù)測(cè)*吻合。而拉曼信號(hào)隨溫度升高（見圖2c），信號(hào)強(qiáng)度越來越弱。

圖2. (a-b): 單層CrI₃拉曼信號(hào)隨磁場(chǎng)強(qiáng)度關(guān)系圖。(c): 拉曼信號(hào)隨溫度變化圖，磁場(chǎng)為-7T。(d): 單層CrI₃中的光學(xué)選擇定則示意圖。

圖3.  (a) 雙層CrI₃在6T下的拉曼光譜，(b): 雙層CrI₃拉曼信號(hào)隨磁場(chǎng)強(qiáng)度關(guān)系圖。(c): 雙層CrI₃拉曼光譜隨磁場(chǎng)變化數(shù)據(jù)，在0.7T左右磁場(chǎng)有反鐵磁與鐵磁轉(zhuǎn)變。

    雙層CrI₃與單層CrI₃不同，雙層CrI₃中同時(shí)存在反鐵磁與鐵磁態(tài)。圖3a是雙層CrI₃在6T磁場(chǎng)下的拉曼數(shù)據(jù)。雙層CrI₃在強(qiáng)磁場(chǎng)下表現(xiàn)類似鐵磁態(tài)的單層CrI₃，拉曼信號(hào)與磁場(chǎng)強(qiáng)度成線性關(guān)系（見圖3b）。通過分析拉曼信號(hào)（見圖3c）與磁圓二色性 (RMCD）信號(hào)，表明雙層CrI₃在在0.7T左右磁場(chǎng)有反鐵磁與鐵磁轉(zhuǎn)變。

    文章中，作者使用了德國(guó)attocube公司的attoDRY2100低溫恒溫器來實(shí)現(xiàn)器件在低溫度1.65K下通過磁場(chǎng)調(diào)控的低溫拉曼光學(xué)實(shí)驗(yàn)。文章實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明CrI₃晶體是研究磁振子物理和對(duì)稱性調(diào)控磁性器件的理想候選材料。

圖4：低振動(dòng)無液氦磁體與恒溫器—attoDRY系列，超低振動(dòng)是提供高分辨率與長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定光譜的關(guān)鍵因素。https://qd-china.com/zh/pro/detail/3/1912041697862

attoDRY2100+CFM I主要技術(shù)點(diǎn)：

+ 應(yīng)用范圍廣泛:  PL/EL/ Raman等光譜測(cè)量

+ 變溫范圍：1.8K - 300K

+ 空間分辨率：< 1 μm

+ 無液氦閉環(huán)恒溫器

+ 工作磁場(chǎng)范圍：0...9T (12T, 9T-3T，9T-1T-1T矢量磁體可選)

+ 低溫消色差物鏡NA=0.82

+ 精細(xì)定位范圍： 5mm X 5mm X 5mm @ 4K

+ 精細(xì)掃描范圍：30 μm X 30 μm@4K

+ 可進(jìn)行電學(xué)測(cè)量，配備標(biāo)準(zhǔn)chip carrier

+ 可升到AFM/MFM、PFM、ct-AFM、KPFM、SHPM等功能

參考文獻(xiàn)：

[1] Xiaodong XU et al, Direct observation of two-dimensional magnons in atomically thin CrI₃, Nature Physics, (2020)