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雙單原子催化劑,含量0.3%!助力ACS catalysis、CEJ文章發表

閱讀:1113      發布時間:2024-4-2
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單原子催化劑(Single Atom Catalysts,SACs)是一類僅含有相互孤立的單個原子作為催化活性中心的負載型催化劑。作為一種新型的催化劑材料,SACs具有特殊的幾何結構與電子結構,因而展現出了優異的催化活性與選擇性。同時因其具有高度均一的活性位點,也成為了優質的模型催化劑以及溝通起均相催化與異相催化之間的橋梁。


自2011年SACs的概念提出以來,其催化應用及機理研究迅速成為國際催化學界的研究熱點和前沿領域。然而,原子尺度上的催化劑結構也對材料的表征方法提出了的精度要求,SACs幾何與電子結構的確定,是探求催化性能、催化機理、構效關系的必要前提。例如掃描隧道顯微鏡(STM)、球差校正掃描透射顯微鏡(AC-STEM)、探針分子紅外光譜(IR)等。在其中,X射線吸收精細結構(XAFS)是識別與探測單原子催化劑活性中心統計信息最為主要的工具之一。通過對XAFS譜圖近邊與拓展邊的分析,可以得到SACs中特定金屬原子的價態、配位環境、配位數等信息,因而XAFS技術已逐漸成為單原子催化劑表征方法中重要的部分。


然而基于同步輻射光源的XAFS實驗受限于機時緊張,往往不能滿足研究者們的需求。為此,安徽創譜儀器科技有限公司開發了TableXAFS譜儀,可在實驗室開展多種樣品的XAFS/XES測試,實現對同步輻射光源進行的相關實驗與研究的有效補充。


· 案例一 ·

雙單原子催化劑(Dual Single Atom Catalysts, DSACs)作為單原子催化劑的延伸,為改進材料原子界面、增強協同效應、調控d帶中心、優化催化中間產物的吸脫附行為提供了新的機遇,因而成為了當前研究者們的關注重點之一。為此,浙江工業大學李小年/趙佳研究團隊設計制備了具有雙單原子結構的CnZn/NC催化劑,在乙炔半加氫反應中表現出了優異的活性與選擇性。在本工作中,研究者們使用創譜儀器TableXAFS譜儀對CnZn/NC雙單原子催化劑的局部化學配位環境與活性中心的電子結構進行了表征。圖1a展示了Cn與Zn的K-edge XANES譜圖,通過與各標樣吸收邊位置的對比可以看出CnZn/NC中Cu與Zn的價態均介于0價與+2價之間。圖1b所展示的k3加權傅里葉變換EXAFS譜圖以及相應的擬合結果表明了Cu-Zn,Cu-N,Zn-N散射路徑的存在,圖1c所示的小波變換譜圖進一步支持了上述結果。基于上述XAFS表征,CnZn/NC的結構示意圖如圖1d所示,雙單原子以N3Cu-ZnN3的形式存在。該項研究成果以“Tailoring Cu?Zn Dual-Atom Sites with Reordering d?Orbital Splitting Manner for Highly Efficient Acetylene Semihydrogenation"為題發表在期刊《ACS Catalysis》上。

圖1 (a) CnZn/CN樣品的Cu K-edge與Zn K-edge XANES譜圖 (b) FT-EXAFS譜圖 (c)小波變換譜圖 (d) CuZn雙單原子催化劑的結構示意圖


· 案例二 ·


溫和條件下去除有害的揮發性有機化合物(volatile organic compounds, VOCs)對于降能減排、污染防治、改善環境有著重要意義。為此,西安交通大學孔春才團隊制備了Co摻雜g-C3N4的單原子催化劑(Co/CN, CCN),展現出了優異的甲苯去除效率與穩定性。在本工作中,研究者們使用創譜儀器TableXAFS譜儀對質量擔載量為0.3 wt%的CCN催化劑進行了表征。

如圖2a的XANES譜圖所示,與CoO標樣相近的吸收邊位置表明CCN中Co的平均價態為+2價。圖2b展示了CCN與各標樣的k3加權傅里葉變換EXAFS譜圖,可以看出CCN樣品在R空間的第一殼層出現了明顯歸屬為輕原子的信號。結合圖2c中的擬合結果確認了CCN中Co單原子通過Co-N配位結構錨定在載體之上。該項研究成果以“Activation of peroxymonosulfate by cobalt doped carbon nitride for gaseous VOC degradation"為題發表在期刊《Chemical Engineering Journal》上。

圖2 (a) XANES譜圖 (b) FT-EXAFS譜圖 (c) CCN樣品的R空間擬合結果

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