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　　【化工儀器網 項目成果】近日，中國科學院大連化學物理研究所生物無機催化研究組研究員葉生發團隊與北京大學博雅講席教授、中科院院士席振峰，北京大學教授張文雄研究團隊合作，成功制備出新型金屬雜螺芳香化合物，并對其電子結構開展了深入研究。
 

　　螺芳香性最早是用于描述具有跨環超共軛作用的有機螺環化合物，其中作為螺原子的sp3碳原子不參與共軛。有學者曾提出設想，認為可利用螺原子自身參與共軛，從而形成一類新型螺芳香化合物。這類螺芳香化合物在螺原子為碳原子時難以實現，因為碳原子只有四個價層原子軌道。與碳原子相比，過渡金屬具有可參與成鍵的d軌道，因而將過渡金屬引入芳香體系中可實現有機芳香化合物中難以存在的芳香性結構。
 

　　該研究合成了一種三環釩雜螺芳香化合物，電子順磁共振(EPR)測試表明該化合物的基態為二重態，并且單電子主要位于金屬中心上。根據X射線光電子能譜(XPS)的結果推測，該化合物中釩的氧化態最有可能高于正三價。DFT計算結果表明，合成的三環釩雜螺芳香化合物中釩中心的dxy和dx2-y2兩個d軌道與三個配體的π*軌道組合形成分子軌道，使釩中心的4個d電子很大程度地離域到三個配體上。NICS計算值、電子定域化函數(ELF)和各向磁感應電流密度(AICD)分析表明，釩中心提供的四個d電子與配體本身的36個π電子共同形成一個包含三個金屬雜芳香環的40π芳香體系。此外，理論計算還表明，鋰離子對芳香性有不可或缺的作用，而螺原子的種類也對電子離域程度有影響。該研究成功合成了三環釩雜螺芳香化合物，并揭示出過渡金屬的加入可以實現其芳香性結構。
 

　　相關研究成果以A Tris-spiro Metalla-aromatic System Featuring Craig-Mobius Aromaticity為題，發表在《自然-通訊》上。