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【化工儀器網(wǎng) 科技前沿】

          該研究團(tuán)隊(duì)引入“陽(yáng)離子勢(shì)(Φcation)”這一變量參數(shù)，通過(guò)將NaxMO2中過(guò)渡金屬或其他摻雜元素的加權(quán)平均離子勢(shì)、鈉的加權(quán)平均離子勢(shì)對(duì)氧陰離子勢(shì)進(jìn)行歸一化，通過(guò)描述陽(yáng)離子的電子云密度和極化程度，從而捕獲電荷在Na層(O-Na-O)和M層(O-M-O)的相互作用，以指示O3型結(jié)構(gòu)和P2型結(jié)構(gòu)之間的競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系。為了更直觀的區(qū)分O3和P2結(jié)構(gòu)，該團(tuán)隊(duì)將大量已得到實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證的O3和P2材料分布在以Φcation為橫坐標(biāo)、為縱坐標(biāo)的直角坐標(biāo)系中，發(fā)現(xiàn)可以用擬合出的“分界線”區(qū)分O3和P2兩種構(gòu)型，從而得到O3和P2結(jié)構(gòu)的“相圖”(圖1B)。利用該相圖可以指導(dǎo)層狀氧化物材料的設(shè)計(jì)，例如，對(duì)于具備特定Na含量的層狀材料，要獲得P2結(jié)構(gòu)，可以通過(guò)增加陽(yáng)離子勢(shì)進(jìn)行調(diào)控；陽(yáng)離子勢(shì)的增加意味著M周圍的電子云密度增強(qiáng)、與層間O的靜電斥力增強(qiáng)，從而導(dǎo)致d(O-M-O)間距的減小和d(O-Na-O)間距的增加，這有利于獲得P2構(gòu)型。為了進(jìn)一步驗(yàn)證該方法在材料合成中的實(shí)際指導(dǎo)作用，該團(tuán)隊(duì)以Na[Li1/3Mn2/3]O2為初始組成，通過(guò)調(diào)控陽(yáng)離子勢(shì)合成出了富鈉O3-Na[Li1/3Ti1/6Mn1/2]O2和高鈉P2-Na5/6[Li5/18Mn13/18]O2兩種純相層狀氧化物材料，展現(xiàn)了其優(yōu)異的電化學(xué)性能。后，研究發(fā)現(xiàn)，用陽(yáng)離子勢(shì)調(diào)控鈉基層狀氧化物結(jié)構(gòu)的方法在鋰和鉀的層狀氧化物中也同樣適用。