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大連化物所發現分子振動對氫鍵體系紅外光譜的作用機制
2020年06月23日 08:44:57 來源:大連化學物理研究所 點擊量:4901

近日,中國科學院大連化學物理研究所分子反應動力學國家重點實驗室和大連光源科學研究室研究員江凌、副研究員張兆軍,中科院院士張東輝研究團隊,與中國臺灣原子與分子科學研究所研究員郭哲來研究團隊合作,利用自主發展的中性團簇紅外光譜實驗方法,揭示分子振動對氫鍵體系紅外光譜的作用機制。

  【化工儀器網 科技前沿】近日,中國科學院大連化學物理研究所分子反應動力學國家重點實驗室和大連光源科學研究室研究員江凌、副研究員張兆軍,中科院院士張東輝研究團隊,與中國臺灣原子與分子科學研究所研究員郭哲來研究團隊合作,利用自主發展的中性團簇紅外光譜實驗方法,揭示分子振動對氫鍵體系紅外光譜的作用機制。
 
  分子振動是構筑物質結構、光譜及動力學的基石。在氫鍵或范德華力鍵合的弱相互作用體系中,分子不停地振動轉動、斷鍵成鍵,形成各種動態的瞬態結構和柔性多變的勢能面,給理解分子振動模式的貢獻造成困難。因此,精確解析分子振動對紅外光譜及動力學的作用機制是科學家們的夢想,但至少存在兩個挑戰:一是獲得分辨較好的實驗紅外光譜,二是需要可靠的理論方法精準計算紅外光譜的譜峰位置和相對強度。
 
  氨氣在大氣環境、工業催化等領域具有重要作用,氨氣團簇是研究分子振動對紅外光譜及動力學作用機制的典型氫鍵體系。然而,由于缺乏原子尺度的實驗表征手段以及精準可靠的理論計算方法,氨氣團簇的紅外光譜指認仍存在爭議。研究中,江凌團隊利用自主發展的中性團簇紅外光譜實驗方法(J. Phys. Chem. Lett., 2020, 11, 851),對中性氨氣團簇開展研究,獲得了分辨較好的實驗紅外光譜(圖A和B)。
 
  張兆軍和張東輝團隊利用自行發展的全維勢能面動力學理論方法,郭哲來團隊利用自主發展的非諧性量子化學理論方法,分別精準計算了氨氣團簇的瞬態結構(圖E和F)和紅外光譜(圖C和D),理論與實驗高度吻合。研究結果表明,紅外光譜的貢獻主要來自于質子授體氨,NH伸縮振動基頻與NH彎曲振動泛頻之間的非諧性耦合產生了顯著的費米共振(3150至3300 cm-1)。該研究工作通過提高實驗紅外光譜的分辨率和理論方法精準預測的有效性,揭示了分子振動對氫鍵化合物紅外光譜及動力學的作用機制,解決了長期以來對氨氣團簇紅外光譜指認的爭議,為大氣霧霾和生物分子功能等領域的前沿科學研究提供了新策略。
 
  相關成果發表在CCS Chemistry上。研究工作得到了國家自然科學基金委“動態化學前沿研究”科學中心項目、中科院戰略性先導專項(B類)“能源化學轉化的本質與調控”、自然科學基金面上項目、大連化物所大連相干光源專項基金項目等的資助。
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